Hochharmonische Spektroskopie entschlüsselt die elektronische Struktur von Hochspannungssupraleitern

Hoher Druck hat viele neuartige Materiezustände für kondensierte Materie geschaffen und aufregende neue physikalische und chemische Phänomene offenbart. Unter anderem hat die Entdeckung der Supraleitung nahe Raumtemperatur (Tc ＞ 200 K) in Hochdruckhydriden wie H3S und LaH10 großes Interesse und Aufmerksamkeit erregt.
Trotz der steigenden supraleitenden Übergangstemperatur in Hochdrucksupraleitern sind die elektronische Struktur und das ultraschnelle dynamische Verhalten in Hochdruckquantenzuständen aufgrund des Mangels an wirksamen Sonden immer noch unbekannt, und der Mechanismus ihrer Supraleitung bleibt eine offene Frage.
Bei der Erzeugung höherer Harmonischer (HHG) wird ein einfallender Laser in starke kohärente Strahlung mit einem Mehrfachen der Laserfrequenz umgewandelt. Als typischer Vertreter der nichtlinearen Optik entsteht HHG in Festkörpern durch den nichtlinearen Antrieb von Intra- und Interbandelektronen durch die Wechselwirkung zwischen Laser und Materie im starken Feld. Daher enthalten HHG-Spektren natürlich einen Fingerabdruck der atomaren und elektronischen Eigenschaften im Material. Mithilfe solcher nichtlinearer, nicht störender dynamischer Prozesse ist es möglich, einen Blick in die inneren Eigenschaften von Materialien zu werfen.
Kürzlich hat die Gruppe des Forschers Sheng Meng am Institut für Physik der Chinesischen Akademie der Wissenschaften/Nationalen Forschungszentrum für Physik der kondensierten Materie in Peking die ultraschnelle HHG-Dynamik im Hochdrucksupraleiter H3S mithilfe von First-Principles-Time-Containing untersucht Dichtefunktionaltheorie unter Verwendung der von der Gruppe entwickelten nichtadiabatischen zeithaltigen dichtefunktionalen Molekulardynamikmethode und -software (TDAP). Es wurde festgestellt, dass HHG in Hochdrucksupraleitern eine starke Wellenlängenabhängigkeit sowie Anisotropie aufweist (Abb. 1), was darauf hindeutet, dass der HHG-Prozess stark von der elektronischen Struktur abhängt. Die Zeit-Frequenz-Analyse von HHG bestimmt den kinetischen Mechanismus der In-Band-Streuung von Harmonischen niedriger Ordnung. Auf dieser Grundlage rekonstruierten sie mithilfe von HHG-Spektren die Energiebanddispersionsstruktur nahe der Fermi-Oberfläche (Abb. 2). Darüber hinaus wurde festgestellt, dass das HHG-Spektrum durch kohärente Phononen stark moduliert wird, was auf die Empfindlichkeit des HHG-Prozesses gegenüber elektroakustischer Kopplung hinweist. Mithilfe des durch kohärente Phononen modulierten HHG-Spektrums rekonstruierten sie weiter die Elementarstärke der elektroakustischen Kopplungsmatrix in der Nähe der Fermi-Oberfläche (Abb. 3). Diese Studie zeigt, dass Vielteilchenwechselwirkungen (elektroakustische Kopplung) in Materialien einen erheblichen Einfluss auf das Verhalten von Elektronen in der Nähe des Fermi-Energieniveaus haben. Solche Ergebnisse unterstützen den phononvermittelten Mechanismus der Hochspannungssupraleitung und bieten einen rein optischen Ansatz zur Untersuchung der elektronischen Struktur und der elektroakustischen Kopplung in Hochspannungsquantenzuständen.
Die zugehörigen Forschungsergebnisse sind zusammengefasst als „Festkörper-Hochharmonische Spektroskopie zur rein optischen Bandstrukturuntersuchung von Quantenzuständen unter hohem Druck“, veröffentlicht in den Proceedings of the Nationale Akademie der Wissenschaften der Vereinigten Staaten von Amerika (PNAS). Shiqi Hu, ein Postdoktorand am Institut für Physik der Chinesischen Akademie der Wissenschaften (IPS), war der Erstautor der Arbeit, und Sheng Meng, ein Forscher am IPS, war der korrespondierende Autor. An der Arbeit waren auch der Doktorand Daqiang Chen und der Doktorand Lanlin Du beteiligt. Diese Forschung wurde vom Key Research and Development Program des Ministeriums für Wissenschaft und Technologie, der National Natural Science Foundation of China und dem Pilotprojekt der Chinesischen Akademie der Wissenschaften unterstützt.

Abbildung 1. Erzeugung hoher Harmonischer im Hochspannungssupraleiter H3S.

Abbildung 2. Rekonstruktion der Energiebandstruktur in H3S anhand hochharmonischer Spektren.

Abbildung 3. Rekonstruktion der elektroakustischen Kopplungsinformationen in H3S anhand hochharmonischer Spektren.